LOOP MIDIのアサインを初期設定に戻すことはできますか？

できます。

Serato DJ Proの［設定］画面の［MIDI］タブにある［デフォルトに戻す］ボタンをクリック してください。

※本操作により他のMIDIマッピングのアサインも初期設定に戻ります。